《Science》子刊：除了阿法狗，人工智能还能玩转多孔材料设计

背景介绍

人工智能（Artificial Intelligence），是研究、开发用于模拟、延伸和扩展人的智能的理论、方法、技术及应用系统的一门新的技术科学，在科学研究和社会上掀起了广泛的热潮。在过去的几年中，寻求利用人工智能发现新材料的努力引起了很多研究。随后，在使用各种人工神经网络（artificial neural networks，ANN）生成未发现的分子和材料方面取得了重大进展。不幸的是，还没有人成功地使用人工神经网络来创建新型的晶体材料，因为机器学习仅被用于预测材料的性质，例如组成，带隙能，生成能和气体吸收量。在晶体材料中，多孔材料包含致密排列的微观孔，导致高表面积和孔体积，因此，它被视为许多与能源和环境相关的不同应用的重要材料。这些多孔材料[例如沸石，金属有机骨架（MOF）和共价有机骨架（COF）]尤其难以使用ANN生成，因为与其他晶体材料相比，它们的拓扑结构相对复杂。而且，各种其他因素（例如，晶胞的非唯一表示，配位化学，晶格参数的模棱两可以及周期性边界条件的约束）都对成功地将ANNs用于晶体材料产生带来了挑战。

最近，韩国高等科学技术学院的Jihan Kim副教授在《Science Advances》上发表了题为“Inverse design of porous materials using artificial neural networks”的文章。他们设计了一种可以成功生成晶体多孔材料的人工神经网络。他们已经实施了一个生成对抗网络，该网络使用31713个已知沸石的训练集来生产121个晶体多孔材料。神经网络以能量和材料尺寸的形式接受输入，并且该神经网络可以可靠地生产出用户期望的4 kJ / mol甲烷吸附热的沸石。用户期望的功能的微调可以潜在地加速材料的开发，展示了多孔材料反向设计的成功案例。

图文导读1. 沸石的生成对抗网络

在人工神经网络中的许多不同选择中，生成对抗网络（generative adversarial network，GAN）被用于生成晶体多孔材料，因为它增强了生成逼真的物体（如人脸）的能力。GAN由鉴别器和生成器组成，其中鉴别器的目的是区分真实数据和伪数据，而生成器则通过逐步创建逼真的假对象来欺骗鉴别器。总的来说，这种设置会导致对抗性学习，在其中产生现实对象，这是鉴别器和生成器学习过程改进的副产品。考虑到产生材料和产生能量形态的特定目标，他们开发了一种新型的GAN，称为沸石GAN（ZeoGAN）。在这里，作为一个测试案例研究问题，由于其在各种甲烷存储应用中的重要性以及可以使用经典分子模拟快速构建甲烷能量网格（可以快速生成机械学习的训练集），因此将能量维度指定为甲烷势能。ZeoGAN的整体示意图如图1所示。神经网络的输入分为材料网格和能量网格，而材料网格又细分为硅和氧原子网格。在给定的沸石晶胞内，三个网格中每个网格的大小均设置为小数坐标下的32×32×32点，且网格大小相等。对于所有沸石材料，均使用小数坐标来保持这些网格的大小相同。网格点的数量保持较小，以减少存储成本，因为较大的网格会导致学习过程非常缓慢。硅和氧原子的位置由高斯函数表示，高斯峰对应于沸石原子的位置。由于氧气和硅的栅格类似于RGB颜色通道而分开，因此两个高斯函数都被赋予了相同的幅度1.0和方差0.5。甲烷势能网格和材料网格都是使用常规分子模拟生成的。整个网格（硅/氧/甲烷电势）组合成一个张量，该张量用作ZeoGAN的输入。ZeoGAN经过训练可以生成逼真的张量，该张量类似于从实际沸石计算得出的张量。

图1 ZeoGAN的总体示意图。能量（绿色）是指甲烷势能，材料网格表示硅（红色）和氧（黄色）原子。

2. 纯硅沸石的生成

总体上，使用了31,173甲烷可进入的沸石来训练神经网络。ZeoGAN的学习过程显示了材料/能量形态从其初始高斯噪声分布的演变（图2A）。解释与概率分布相似的分布，选择搬土距离（Earth mover distance，EMD）作为衡量训练中收敛性的指标，而较小的EMD则对应更实际的沸石形状。材料/能量形态最初类似于典型的噪声分布（图2A插图中的第一张图片），但是随着学习的进行，可以看出，材料和能量形态占据了晶胞空间中的单独区域，变形为看起来像典型沸石的形状。

图2 ZeoGAN的学习曲线和Si：O比率值的直方图。

ZeoGAN共产生了100万种沸石形状（材料和能量）（步骤1）； 根据这些形状，使用简单的规则指定氧和硅原子的位置（步骤2）。对步骤2的输出的子集进行过滤（0.45

图3三种沸石形状的演变，这些形状成功地通过了净化操作，从而产生了Si：O = 0.5和100％键连接性。

对于所得的八个结构，将配位序用作简单的指标，以识别IZA或PCOD数据库中是否存在这些结构。他们发现有7个存在IZA或PCOD数据库中，而其中一个是未知沸石，在任何一组中均未发现。八种沸石均未包含在原始训练集中，这表明ZeoGAN成功创建了在学习过程中未发现的新沸石。IZA / PCOD数据库中的净化后的沸石和相应的沸石如图4所示。

图4从ZeoGAN产生的八种净化沸石及其在IZA / PCOD数据库中的对应沸石。

3. 使用ZeoGAN进行沸石的逆向设计

到目前为止，从ZeoGAN生成的沸石没有任何用户所需的特性。为了改进设计，选择了甲烷吸收热来测试用户所需的功能，因为它是实验人员通常针对材料设计的重要指标。随后，改变ZeoGAN损失函数，以产生吸附热值为18至22 kJ / mol的沸石为目标。从图5A中一百万个新生成的沸石形状的数据可以看出，与训练集的情况相比，吸附分布的甲烷热发生了急剧变化，表明了用户所需标准的正常运行。还值得一提的是，对于新的损失函数，甲烷KH和空隙率的变化不大，这表明它们与所选的吸附范围的甲烷热无关。

接下来，对图3所示的100万个用户所需的沸石形状执行相同的清理程序，该操作产生了六种新的沸石（其中两种来自训练组，两种来自PCOD / IZA组，另外两种在数据集外）。和一种非用户所需的沸石（即PCOD 8308701）。在这六种沸石中，发现四种具有18至22 kJ / mol的甲烷吸附热（另外两种分别为17.1和23 kJ / mol），这为成功进行反向设计提供了可靠的指示。多孔材料中的任何现有实验或计算方法都无法事先确定具有此特定范围的性能。图5B中显示了两种代表性的净化沸石，配位序列的比较表明它们对应于沸石ACO和PCOD 8242361结构。

图5用户所需的生成结果。

亮点小结

总而言之，作者使用内部开发的人工神经网络成功地证明了沸石的反向设计。这项工作可能会为在材料设计/合成之前使用人工神经网络面向用户期望的特性铺平道路，并且该工具可以扩展到能源网格可以映射到与应用本身相关的特性的任何应用中（例如，气体储存/分离、催化、传感器）。此外，该人工神经网络中的输入通道数量可以增加，以覆盖更复杂的晶体材料，例如MOF和COF，从而扩大了工作范围并影响了未来各种材料的设计。

https://advances.sciencemag.org/content/6/1/eaax9324

作者：Yet 来源：高分子科学前沿

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